Vers un béton neutre en carbone : la tomographie 5D operando révèle la carbonatation et la fissuration dans la pâte de ciment

Le défi scientifique : décoder la complexité des couplages THCM

La production de béton représente environ 8 % des émissions mondiales de CO₂. Si la carbonatation accélérée des granulats recyclés est une voie prometteuse pour la séquestration, la physique du processus reste une « boîte noire ». Sous conditions industrielles (80°C, flux de CO₂ pur), les couplages thermo-hydro-chimio-mécaniques (THCM) créent une rétroaction complexe où la réaction chimique modifie la structure poreuse, laquelle contrôle à son tour le transport des fluides.

L’approche expérimentale : la synergie bimodale à NeXT-Grenoble

L’étude repose sur une nouvelle cellule de carbonatation operando (voir figure) et tire parti de la configuration unique de l’instrument NeXT (Neutron and X-ray Tomograph) à l’ILL, qui permet une acquisition simultanée et co-localisée des données. Cette approche de tomographie 5D operando s’avère essentielle pour quantifier des phénomènes se produisant à la même échelle spatio-temporelle.

• Identification des phases par contraste dual : là où les rayons X cartographient l’évolution de la densité minérale (front de carbonatation, voir figure en bas à gauche) et la cinétique de fissuration, les neutrons isolent la réponse de la phase liquide (figure en bas à droite). Cette combinaison permet de distinguer sans ambiguïté la consommation d’eau liée, l’accumulation d’eau libre et les changements de porosité, des mesures impossibles avec des systèmes de mesures classiques.
• Corrélation operando du transport et du dommage : la force de l’instrumentation à NeXT réside dans la capacité à corréler, à tout instant, l’ouverture de microfissures (visibles aux rayons X) avec les flux d’humidité (visibles aux neutrons). Ce couplage révèle comment l’endommagement mécanique agit comme un accélérateur ou un inhibiteur de transport selon la saturation locale.

Résultats majeurs et apports du dispositif

 Transport hydrique induit par les processus chimiques

Les résultats expérimentaux indiquent que la carbonatation ne peut être décrite comme un simple phénomène de diffusion gazeuse. Elle s’accompagne d’une libération significative d’eau initialement liée chimiquement, comme montré dans l’encadré « Water Content Profile » de la figure. L’imagerie neutronique met en évidence une migration de cette eau vers le cœur de l’échantillon. En parallèle, les produits de réaction (notamment CaCO₃) précipitent au sein de la nanoporosité, conduisant à la formation d’une barrière hydraulique qui réduit la perméabilité effective et limite la pénétration du CO₂ (cf. encadré « Carbonation advancement »).

• Dynamique de fissuration

L’imagerie bimodale a permis d’observer la nucléation de microfissures induites par les contraintes de cristallisation de calcite. Ces fissures agissent initialement comme des voies préférentielles de transport pour le gaz avant de subir un scellement partiel, un phénomène qualifié de « respiration structurelle ». Ce phénomène a pu être quantifié grâce à un suivi temporel avec des scans toutes les 25 minutes, comme on peut voir dans l’encadré « Crack Network Development ».

• Limites des modèles diffusifs classiques

La résolution spatiale atteinte (< 25 µm), combinée à la sensibilité aux phases fluides, démontre que les modèles purement diffusifs sont inadaptés. Ces approches négligent les mécanismes couplés de transport, l’évolution de la perméabilité ainsi que les rétroactions mécaniques, pourtant déterminants dans le contrôle de la cinétique globale du processus de carbonatation.