Q. Faure, V. Simonet, P. Lejay, B. Canals1, S. Takayoshi2, B. Grenier, S. Raymond, E. Canévet, L.-P. Regnault, E. Ressouche3, C. Bertier4, S. Petit5, T. Giamarchi6, M. Boehm7, S. C. Furuya8, M. Månsson9,10, J. S. White9, G. S. Tucker 9,11, Christian Rüegg 6,9,12

La recherche de nouveaux états de la matière est un domaine en plein essor en physique de la matière condensée. Les chaines de spin ½ couplées par un échange antiferromagnétique en constituent un exemple emblématique. En effet, en raison du caractère unidimensionnel, les fluctuations quantiques empêchent la formation d’une structure ordonnée, tandis que les excitations de spin ne sont pas des ondes de spin classiques mais des objets topologiques. Ceux-ci s’apparentent à des parois mobiles le long de l’axe des chaines qui séparent deux domaines où l’orientation des spins suit la séquence habituelle : “up-down-up-down” mais diffère de 180°. Ces objets, baptisés « spinons », peuvent être observés par diffusion inélastique des neutrons. Ils forment un continuum dans l’espace (Q, E), connu depuis les années 1980, et qui traduit la densité d’états à deux spinons. L’enjeu est de comprendre l’influence, sur l’état fondamental et les excitations de ces chaines de spin, de perturbations telles que le couplage interchaine, ou un champ magnétique appliqué selon la direction des chaines ou encore perpendiculairement aux chaines.

Dans ce contexte, nous nous sommes intéressés depuis plusieurs années à un oxyde de Cobalt de formule BaCo2V2O8, un composé que l’on peut voir comme la réalisation d’une chaine de spin unidimensionnelle décrite par un Hamiltonien de Heisenberg anisotrope dit « XXZ ». BaCo2V2O8 s’ordonne et forme une structure antiferromagnétique classique avec les spins alignés selon l’axe d’anisotropie « c ». Nous avons en particulier cherché à comprendre l’effet d’un champ magnétique appliqué dans la direction perpendiculaire aux chaines. Compte tenu de la forte anisotropie, on aurait pu attendre une transition de phase quantique vers un état désordonné au-dessus d’un certain champ critique. Toutefois, la structure cristallographique particulière de BaCo2V2O8 engendre un tenseur de Landé non diagonal, lequel conduit à un résultat différent. Lorsqu’on applique un champ magnétique uniforme externe perpendiculaire à l’axe « c », par exemple selon l’axe « b », tout se passe comme si on appliquait dans le même temps un champ magnétique alterné dans la troisième direction « a ». De ce fait, on fait apparaitre une phase nouvelle, au-dessus d’une valeur Hc ≈ 10 T, où les spins s’alignent non plus selon l’axe « c » mais selon l’axe « a », mais toujours de manière antiferromagnétique (Figures 1(a,b)). On pourrait penser que cette transition s’apparente à une sorte de transition « spin-flop ». Toutefois, l’analyse du spectre des excitations met en évidence une physique beaucoup plus riche. En effet, pour H < Hc, les excitations sont construites sur des spinons alignés selon l’axe « c » (Figure 1(c), gauche). Pour H > Hc, apparait en revanche un deuxième jeu de défauts topologiques, qui correspondent là aussi à des parois de domaine, mais pour la composante de spin selon « a » (Figure 1(c), droite). Le point clef est que l’on est en présence de deux modes d’excitations quantiquement conjugués l’un de l’autre : en effet, Sa et Sc ne commutent pas. Le champ critique sépare donc deux phases caractérisées par des excitations topologiques distinctes. Les expériences de diffusion de neutrons (polarisés et non polarisés) nous ont permis de caractériser entièrement l’évolution des excitations et de déterminer leur spectre en fonction du champ magnétique appliqué. Au-dessus de Hc, nous avons pu étudier en détail la polarisation des excitations grâce aux méthodes de neutrons polarisés. C’est l’objet de la publication citée en référence [3]. Comme le montre la Figures 2(a,d), on observe deux branches de plus basse énergie entrelacées transverses (polarisées dans les deux directions perpendiculaires à la direction moyenne des spins). Ces mesures ont été parfaitement reproduites et interprétées par les calculs théoriques réalisés par S. Takayoshi et T. Giamarchi selon la méthode dite « infinite time evolution block decimation » (Figures 2(b,e) et 2(c,f) pour des chaines tétramérisées ou non, respectivement).

Les chaines de spin ½, un exemple emblématique de la « matière quantique »

a et b) Structure en chaines de BaCo2V2O8. Le champ selon b engendre une structure AF où les spins s’orientent selon l’axe a. c) Image des états magnétiques excités, transverses et longitudinaux, des deux côtés du champ critique. Pour H=0, les spinons portent un spin Sc = ½. A 12 T, dans la phase à haut champ, les excitations élémentaires portent un indice topologique Sa = 1.

Les chaines de spin ½, un exemple emblématique de la « matière quantique »

Cartes expérimentalse et calculées de la section efficace magnétique selon différentes directions de l’espace réciproque. L’ouverture d’un gap en (2, 0, 1.5) et (0, 0, 2.5) est reproduite en ajoutant artificiellement un terme de tétramérisation qui reste à expliquer. 

Ce travail a été réalisé dans le cadre de la thèse de Quentin Faure. Les expériences de diffusion des neutrons ont été réalisées en collaboration avec Stéphane Raymond, Emmanuel Canévet, Louis-Pierre Regnault (IN12, CRG-CEA@ILL), Eric Ressouche (D23, CEA-CRG@ILL), Martin Boehm (ThALES@ILL), Jonathan S. White, Martin Månsson, Christian Rüegg (TASP@PSI). Les échantillons ont été fabriqués par Pascal Lejay (Institut Néel). Une partie des calculs et des considérations théoriques ont été élaborées en collaboration avec Benjamin Canals (Institut Néel) et Shunsuke C. Furuya.

Références :
[1] Longitudinal and transverse Zeeman ladders in the Ising-like chain antiferromagnet BaCo2V2O8, B. Grenier, S. Petit, V. Simonet, E. Canévet, L.-P. Regnault, S. Raymond, B. Canals, C. Berthier, and P. Lejay, Phys. Rev. Lett. 114, 017201 (2015)

[2] Topological quantum phase transition in the Ising-like antiferromagnetic spin chain BaCo2V2O8, Q. Faure, S. Takayoshi, S. Petit, V. Simonet, S. Raymond, L.-P. Regnault, M. Boehm, J.S. White, M. Månsson, C. Rüegg, P. Lejay, B. Canals, T. Lorenz, S. C. Furuya, T. Giamarchi and B. Grenier, Nature Physics 14, 716 (2018)

[3] Solitonic excitations in the Ising anisotropic chain BaCo2V2O8 under large transverse magnetic field, Quentin Faure, Shintaro Takayoshi, Béatrice Grenier, Sylvain Petit, Stéphane Raymond, Martin Boehm, Pascal Lejay, Thierry Giamarchi, and Virginie Simonet, Phys. Rev. Research 3, 043227 (2021)

URL : https://link.aps.org/doi/10.1103/PhysRevResearch.3.043227

1 Univ. Grenoble Alpes, Institut Néel, 38000 Grenoble, France

2 Department of Physics, Konan University, 658-8501 Kobe, Japan

3 Univ. Grenoble Alpes, CEA, IRIG/MEM/MDN, 38000 Grenoble, France

4 Univ. Grenoble Alpes, Laboratoire National des Champs Magnétiques Intenses, 38000 Grenoble, France

5 Laboratoire Léon Brillouin, CEA, CNRS, Université Paris-Saclay, CE-Saclay, 91190 Gif-sur-Yvette, France

6 Department of Quantum Matter Physics, University of Geneva, Geneva, Switzerland

7 Institut Laue Langevin, CS 20156, F-38042 Grenoble, France

8 Condensed Matter Theory Laboratory, RIKEN, Wako, Saitama, Japan

9 Laboratory for Neutron Scattering and Imaging, Paul Scherrer Institute, Villigen PSI, Switzerland

10 Department of Applied Physics, KTH Royal Institute of Technology, Kista, Stockholm, Sweden

11 Laboratory for Quantum Magnetism, Institute of Physics, Ecole Polytechnique Fédérale de Lausanne (EPFL), Lausanne, Switzerland

12 Neutrons and Muons Research Division, Paul Scherrer Institute, Villigen PSI, Switzerland

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