G. Noguere, J. P. Scotta, S. Xu, A. Filhol, J. Ollivier, E. Farhi, Y. Calzavarra, S. Rols, B. Fak, J.-M. Zanotti, and Q. Berrod
L’amélioration de la modélisation du transport des neutrons dans les réacteurs à eau pressurisée nécessite la prise en compte de la structure cristalline des matériaux présents dans le combustible. Les résultats publiés dans la revue Physical Review B portent sur l’oxyde d’uranium (UO2). Les mesures ont été réalisées à l’Institut Laue-Langevin (ILL, Grenoble) avec le spectromètre IN6 et interprétées avec le code Monte-Carlo TRIPOLI4® développé au CEA.
La probabilité d’interaction (section efficace de réaction) d’un neutron d’énergie inférieure à quelques keV avec un actinide présente des fluctuations, appelées résonances. Les paramètres de ces résonances (énergies et largeurs partielles de réaction) ne peuvent pas être prédits par la théorie. Ils sont obtenus à partir de mesures par temps de vol réalisées auprès de sources pulsées de neutrons. L’analyse de ces mesures nécessite des codes, prenant en compte plusieurs corrections expérimentales, telles que l’effet Doppler lié à la température de l’échantillon. Lorsque la température augmente, l’agitation thermique dans l’échantillon d’UO2 a pour conséquence d’élargir les résonances et d’atténuer leur amplitude. Cet effet Doppler a été modélisé à l’aide des spectres de phonons déduits des mesures réalisées avec le spectromètre IN6.
Le spectromètre IN6 permet de mesurer par la technique du temps-de-vol la diffusion inélastique des neutrons par l’UO2 en fonction de l’angle et de l’énergie du neutron diffusé. Deux campagnes de mesures ont été menée en 2016 et 2019 à ILL jusqu’à 1675 K. Cette température correspond à l’ordre de grandeur de la température au centre d’une pastille UOX dans un réacteur à eau pressurisée en fonctionnement normal lors d’un transitoire de puissance. L’analyse des mesures a été réalisée avec le code Monte-Carlo TRIPOLI4® pour prendre en compte simultanément les diffusions multiples des neutrons dans la cible et les contributions liées à la diffusion multiphonons qui augment considérablement avec la température. Les spectres de phonons expérimentaux déduits des mesures IN6 ont permis d’étudier l’évolution en fonction de la température des caractéristiques des modes de vibrations de chaque atome en fonction de l’énergie de transfert (voir figure). Les deux premières structures à 10 et 20 meV correspondent aux modes de vibrations acoustiques transverses et longitudinaux des atomes d’uranium. Les structures observées aux énergies de transfert plus élevées (30, 55 et 70 meV) sont dominées par les modes de vibrations optiques des atomes d’oxygène. Le bon accord entre les mesures et les calculs Monte-Carlo (courbes continues) a été obtenu par un ajustement Bayésien des spectres de phonons calculés avec le code VASP à L’université d’État de Caroline du Nord (NCSU, USA). Ces résultats ont pour objectifs de stimuler les recherches en cours sur la modélisation des effets anharmoniques dans la molécule d’UO2.
Ce travail a été réalisé dans le cadre de la collaboration NAUSICAA, créée en 2014 à l’initiative de l’Institut Laue Langevin et a reçu le soutien des partenaires industriels EDF et FRAMATOME via le projet SINET. Les facteurs de structure dynamique de l’UO2 obtenus à l’ILL alimenteront la prochaine version de la bibliothèque de données nucléaires évaluées JEFF-4.0 (https://www.oecd-nea.org/).
