Structure magnétique et dépendance en champ de la cycloïde incommensurable médiatrice de la transition de réorientation de spins dans Ca3Ru2O7

Quentin FAURE – Université Paris-Saclay, CNRS, CEA, Laboratoire Léon Brillouin

Les matériaux présentant un fort couplage spin-orbite ont récemment attiré beaucoup d’attention de par leur potentielle réalisation de nouvelles phases électroniques et magnétiques [1]. Les composés à base de métaux de transition 4d tel que le ruthénium jouent un rôle particulièrement important dans ce domaine, par exemple en permettant d’explorer des concepts fondamentaux tels que la supraconductivité multibande dans le composé Sr2RuO4 ou les liquides de spins quantique réalisant la physique de Kitaev dans le composé en nid d’abeille alpha-RuCl3. Dans ce contexte, le composé de la famille Ruddlesden-Popper Ca3Ru2O7 a suscité beaucoup d’intérêt de par la présence, d’une part d’un ordre magnétique, et d’autre part d’une structure polaire permettant la formation de textures magnétiques non-triviales.

Ca3Ru2O7 appartient au groupe d’espace Bb21m et consiste en des bicouches d’octaèdres RuO6 dont les rotations et inclinaisons autour des axes [100] et [001] sont rendues possibles de par la petite taille des atomes de calcium environnants [2]. En découle une physique riche en fonction de la température [3,4] : Ca3Ru2O7 devient antiferromagnétique avec les spins le long de l’axe d’anisotropie a (AFMa) en dessous de TN = 60 K mais reste cependant métallique. En refroidissant plus encore, Ca3Ru2O7 traverse une transition de réorientation de spins autour de TMI = 48 K où l’anisotropie passe progressivement de a vers b, cette transition étant concomitante avec une transition de phase métal-isolant (MIT).

Figure 1 –  Evolution de la structure magnétique de Ca3Ru2O7 en température et champ nul autour de la transition de réorientation de spins : AFMa en dessous de T(droite), cycloïde magnétique (milieu) et AFMb en dessous de TMI (gauche). 

Dans une étude précédente, nous avons montré au travers de techniques de diffraction résonnante des rayons X qu’une cycloïde incommensurable vient médier cette réorientation dans une région très fine en température, entre 49 K et 47 K [5]. Curieusement, cette structure magnétique incommensurable a déjà été observée sous champ magnétique ou par dopage des ions magnétiques [6,7] mais jamais dans des échantillons purs et à champ nul, montrant ainsi l’extrême sensibilité des propriétés électroniques et magnétiques à d’infimes changements stœchiométriques. De plus il a été montré récemment que les monocristaux présentent systématiquement des problèmes de « twinning » pouvant induire des ambiguïtés quant à l’interprétation de données expérimentales [4].

Figure 2 – Diagramme champ-température d’un échantillon « un-twinned » de Ca3Ru2O7 avec le champ magnétique parallèle à l’axe b.

Dans cet article*, nous avons revisité le diagramme champ-température de ce composé dans des cristaux préalablement « un-twinned » au travers de la diffraction des neutrons, de mesures magnétométriques et de mesures de magnétorésistance sous champ magnétique le long de l’axe b. Nous avons pu ainsi confirmer la nature cycloïdale de la structure magnétique incommensurable qui se stabilise sous champ. Ces observations rajoutent une brique en plus quant à la compréhension du scénario possible de la transition de réorientation de spins dans ce matériau fascinant; transition dont le mécanisme microscopique reste encore élusif à ce jour.

*Article original : Q. Faure, C.D. Dashwood, C.V. Colin, R.D. Johnson, E. Ressouche, G.B.G. Stenning, J. Spratt, D.F. McMorrow and R.S. Perry, Phys. Rev. Research 5, 013040 (2023)

[1] W. Witczak-Krempa et al., Annu. Rev. Condens. Matter Phys. 5, 57 (2014)

[2] Y. Yoshida et al., Phys. Rev. B 72, 054412 (2005)

[3] B. Bohnenbuck et al., Phys. Rev. B 77, 224412 (2008)

[4] W. Bao et al., Phys. Rev. Lett. 100, 247203 (2008)

[5] C. D. Dashwood et al., Phys. Rev. B 102, 180410(R) (2020)

[6] D. A. Sokolov et al., Nat. Phys. 15, 671 (2019)

[7] X. Ke et al., Phys. Rev. B 89, 220407(R) (2014)de

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